UEFA Pro litsentsi omav Garcia alustas treeneritööga 2008. aastal, tegutsedes esmalt Mislata CF juures. Seal alustas ta U-15 meeskonna juures, tõustes hiljem juba ka U-18 ja esindusmeeskonna peatreeneriks

Aastatel 2014-2017 töötas ta aastaid ka Hispaania kõrgliigas La Ligas pallinud Levante UD juures. Seal tegutses Garcia noorteakadeemia skautingu osakonnas, lisaks jõudis ta järjepanu juhendada Levante U-15, U-16 ja U-17 meeskondi.

Levante U-17 meeskonnaga tuli ta hooajal 2015-16 ka liiga meistriks, kogudes liiga ajaloo kõrgeima punktisumma. Seejärel liikus Levadia treeneritetiimi värske liige USA-sse, kus töötas Kendall SC U-17 ja U-19 võistkondade juhendajana. 2019. aasta detsembrist kuni 2021. aasta juulini oli Garcia peatreener aga Silla CF juures, mis pallis toona Tercera Divisionis.

Lisaks on tema käe all mänginud nii mõnigi Hispaania tippjalgpallur. Neist üks kuulsamaid on ehk Robert Soldado, kes on karjääri jooksul muuhulgas esindanud Hispaania koondist, Madridi Reali, Tottenhami ja Valenciat. Lisaks on Garcia jõudnud töötata Vicente Iborraga, kel on La Ligas kirja ligi 300 kohtumist.

Enda käekirja treenerina iseloomustas Santiago Garcia Carrero järgnevalt: "Treenerina nõuan palju nii endalt kui inimestelt minu ümber. Ma arvan, et jalgpall kuulub mängijatele, meie oleme siin, et pakkuda lahendusi nende probleemidele ning teha jalgpallurite elu lihtsamaks. Ma soovin näha enda meeskonda võtmas mängus initsiatiivi ning tahan, et nad oleksid väga intensiivsed nii palliga kui ilma selleta. Soovin mängida palli vallates ning mängule tempot lisades. Minu mängijad peavad igas mängu faasis teadma, mida teha."

Levadias soovib hispaanlane samuti noormängijaid just esindusmeeskonna jaoks ette valmistada: "U-21 meeskonnaga soovime liigas kõrget kohta, kuid samuti tahame mängijaid ette valmistada esindusmeeskonnaks. U-19 ja U-17 mängijaid soovime treenida nii, et nad oleksid valmis saama tulevikus professionaaliks. Soovin, et nad annaksid ennast igas ajahetkes parima ning oleksid võitluseks valmis igas mänguaspektis," avaldas hispaanlane.

Ta lisas, et soovib Eesti jalgpalli tuua rohkem kirge. "See, mida seni Eesti jalgpallist olen näinud, on mulle meeldinud. Mängijad on distsiplineeritud ning korraliku tehnikaga, samuti saavad nad hästi taktikast aru. Minu vaatevinklist oleks ehk juurde vaja iseloomu, kirge, jalgpalli sees elamist. Aga see kõik algab rohujuuretasandilt ja me oleme treeneritena selle eest vastutavad. Kirg mängu vastu on üks esimesi asju, millega soovin Levadia noormängijate juures tegeleda!"

Lõpetuseks lisas Santiago Garcia: "Minu esimene usaldusisik ja parem käsi saab olema Nikita Martõnov. Olen peagi tulemas Tallinna ning siis suhtlen ka muu staffiga. Siis seletan, mida kõigilt soovin ning paneme paika täpsed rollid. Samuti olen suhtluses olnud esindusmeeskonna peatreeneri Curro Torresega, kellega koos Tallinnasse tuleme. Fakt, et oleme mõlemad hispaanlased, aitab kindlasti omavahelises suhtluses. On selge, et ka kogu hooaja jooksul saab meil olema palju omavahelisi arutelusid."