Mängijana kuulus vasakääre positsioonil tegutsenud Zagallo koondisesse, kui meeskond võitis 1958. aastal esimese ja 1962. aastal teise maailmameistritiitli.

1970. aastal juhendas Zagallo kollaseid särke juba peatreeneri positsioonilt, kus tema hoolealuste hulka kuulus ka endine võistkonnakaaslane Pele.

Brasiilia võitis sel turniiril oma kolmanda tiitli ja paljud jalgpallispetsialistid peavad toonast koondist üheks aegade tähelepanuväärsemaks MM-finaalturniiril osalenud meeskonnaks, kuhu kuulusid tähtmängijatest veel näiteks Jairzinho, Rivellino ja Tostao.

Oma neljanda maailmameistritiitli võitis Zagallo abitreenerina, olles 1994. aastal Carlos Alberto Parreira juhitud treeneritetiimis

Brasiilia jalgpallihuviliste seas oli Zagallo populaarne omapärase isiksuse ja patriotismi tõttu. Talle meeldis öelda, et sündis võidu märgi all ja kaitses raevukalt kriitikuid, kes süüdistasid teda liialt kaitsvas taktikas.

Üks Zagallo kuulsamaid etteasteid sündis 1997. aastal Boliivias, kui Brasiilia koondis võitis Copa America turniiri. Hõredast õhust punetava näoga Zagallo karjus pärast lõpuvilet telekaamerasse: "Te peate minuga toime tulema!"

Pärast seda on Brasiilias kombeks antud fraasi korrata mitmesugustes ettevõtmistes, kus kedagi saadab edu.

Zagallo oli ka ebausklik inimene ja uskus, et number 13 toob talle õnne. Näiteks esines ta fraasidega, mis koosnesid 13 tähest ja abiellus kuu 13. kuupäeval. Kunagi ta isegi naljatas, et loobub jalgpalliga tegelmisest 2013. aastal 13. juulil kell 13.00.